Синергично използване на обръщане на градиента и фазово предсказване за вградена електронна холография

Мотивацията за разработването на реконструкция на вълна с пълна разделителна способност (GPFRWR) с помощта на преобръщане на градиента и предсказване на фазата е, че при повечето TEM изследвания на образци, които не генерират магнитни и електростатични периферни полета, фазата във вакуумните области в рамките на зрителното поле има постоянна стойност. Слабата геометрия на много ТЕМ проби може също да доведе до приблизително плоски участъци от фаза в големи части от образеца, поне при средна пространствена разделителна способност. С други думи, градиентът на фазата често е доста рядък, особено когато се изключат високите пространствени честоти.

В първоначалното си приложение алгоритъмът за обръщане на заряда за решаване на кристални структури от данни от рентгенова дифракция30 е много ефективен при намирането на рядко решение в областта на плътността на заряда чрез обръщане на знаците на малки стойности, като същевременно запазва стойности над даден праг и осигурява съгласуваност с измерените интензитети на дифракция. След демонстриране на осъществимостта му за премахване на шум с ниска пространствена честота при TIE реконструкции23,24ние адаптирахме принципа към нелинейна вградена електронна холография чрез вмъкване на процедура за модифициране на фазата на всеки няколко итерации (напр. всяка трета итерация) в итеративен алгоритъм за реконструкция (алгоритъмът FRWR25,26), обръщане на знаците на малки стойности на всеки от двата компонента на градиента на фазата и намаляване на техните амплитуди, като се получава модифициран градиент ({overrightarrow{G}}^{^{prime}}left(overrightarrow{r}right)). Тази процедура беше приложена просто чрез умножаване на тези стойности с коефициент на мащабиране β, който беше малко по-голям от −1 (напр. β = −0,97). Тази операция беше извършена само в рамките на зрителното поле, определено от експерименталните данни. Размерът на масива, определящ реконструираната фаза, беше по-голям от зрителното поле, за да може да се приспособят непериодичните гранични условия. Докато по-големият масив има периодични гранични условия, масивът, съответстващ на зрителното поле на експерименталните данни, може да има всякаква граница, тъй като се намира в типично 1,5 до 2 пъти по-широк масив за реконструкция, който има периодични гранични условия16. След като малките градиенти са обърнати, модифицираната фаза се получава чрез интегриране на модифицирания градиент ({overrightarrow{G}}^{^{prime}}left(overrightarrow{r}right)) Преобразуването на Фурие на модифицираната фаза ({phi }^{^{prime}}left(overrightarrow{q}right)) се получава от ({overrightarrow{G}}^{^{prime}}left(overrightarrow{r}right)) чрез следната операция:

$${phi }^{^{prime}}left(overrightarrow{q}right)=phi left(overrightarrow{q}right)left[1-mathit{exp}left(-{r}_{c}^{2}{q}^{2}right)right]+FTналяво[overrightarrow{nabla }cdot {overrightarrow{G}}^{^{prime}}left(overrightarrow{r}right)right]frac{mathit{exp}left(-{r}_{c}^{2}{q}^{2}right)}{-{q}^{2}},$$

(3)

където r° С е мащабът на дължината, под който обръщането на градиента има много малък ефект, т.е. тази стойност може да бъде избрана за прилагане на обръщане на градиента само към пространствени честоти, за които алгоритъмът за итеративна реконструкция иначе би се сближавал много бавно. Деление на – q2 ефективно прилага обратен оператор на Лаплас. При р= 0, ние умножаваме по 0 вместо да делим на q2. Този подход може да бъде оправдан с аргумента, че абсолютната фаза не е добре дефинирана физическа величина. Умножение по 0 при р= 0 ще накара средната стойност на реконструираната фаза да бъде зададена на 0. След реконструкцията може да се извади отместване, което съответства на средната стойност на фазовия вакуум. Това изваждане беше приложено към фазовите карти, показани в тази статия.

Използвайки горния израз, обръщането на градиента засяга предимно пространствени честоти във фазата, които са по-големи от r° С чрез използване на конус на Гаус за преход между диапазоните r > r° С иr< r° С. Тъй като итеративната част на алгоритъма за реконструкция на фокална серия реконструира предимно високи пространствени честоти във фазата и изисква много итерации, за да има ефект върху по-ниските пространствени честоти16, ур. (3) гарантира, че обръщането на градиента не влияе значително на конвергенцията на алгоритъма за итеративна реконструкция. Може дори да помогне за ускоряване на конвергенцията, особено в региони, където големи площи от фазата са плоски (напрза наночастици върху хомогенни подложки или ако зрителното поле съдържа големи области празно пространство).

За да се намали вредното въздействие на некохерентното разсейване (напр. електрон-фононни и електрон-плазмонни взаимодействия или възбуждането на основни електрони) върху интерпретируемостта на експериментални ТЕМ изображения, използвайки теорията на еластичното разсейване, нашият алгоритъм се основава на следното запазване на потока модел за изображения, който е модифициран, за да включва некохерентен фон:

$${I}_{Delta f}left(overrightarrow{r}right)=left[{left|{Psi }_{Delta f}left(overrightarrow{r}right)right|}^{2}+{I}_{incoherent}left(overrightarrow{r}right)right]otimes {E}_{s,Delta f}left(overrightarrow{r}right),$$

(4)

къдетоΨΔf ( r) е кохерентната електронна вълнова функция, дефокусирана с количество Δfв равнината на детектора, дs, Δf(r ) е обратното преобразуване на Фурие на обвивката на пространствената кохерентност15 и азнесвързан (r ) е разпределението на интензитета на некохерентния фон, което се определя в допълнение към вълновата функция на електрона Ψ0 ( r) на изходната повърхност на образеца. Тъй като се приема само едно некохерентно изображение, това остатъчно изображение се приема за едно и също за всички изображения във фокалната серия. Некохерентният интензитет е строго положителен. При всяка итерация, след като средната стойност на оставащата разлика между предното симулирано изображение и експерименталното изображение е добавена към масива на некохерентния интензитет, този масив се умножава по фактор на затихване, който е зададен на 0,98 по подразбиране, но може да бъде променен, когато наричане на програмата за реконструкция. По този начин само част от минималната наблюдавана разлика между симулирани и експериментални изображения във всеки пиксел се присвоява на този некохерентен масив от интензитет, като се гарантира, че само броя на изображенията, които не могат да бъдат приписани на кохерентния процес на изобразяване, се считат за присвояване на некохерентния фон.

Алгоритъмът FRWR25,26 ускорява извличането на информация за фазата с ниска пространствена честота чрез използване на механизъм за „предсказване на фазата“. В допълнение към директното минимизиране на разликата между симулирани и експериментални изображения по начин, който е донякъде подобен на конвенционалните алгоритми за реконструкция на фокална серия от тип Gerchberg-Saxton25, алгоритъмът FRWR също така изрично актуализира фазата. Това се прави, като първо се изчисли фазова актуализация, която е мотивирана от уравнението за транспорт на интензитета (TIE), както следва:

$$begin{array}{c}Delta varphi left(overrightarrow{r}right)={varphi }^{exp}left(overrightarrow{r}right)-{varphi } ^{sim}left(overrightarrow{r}right) =frac{2pi }{lambda }frac{{nabla }^{-1}{I}_{0}^{ -1}left(overrightarrow{r}right){nabla }^{-1}left({I}_{+Delta f}^{mathrm{exp}}left(overrightarrow{ r}right)-{I}_{-Delta f}^{mathrm{exp}}left(overrightarrow{r}right)right)}{2Delta f}-frac{2 pi }{lambda }frac{{nabla }^{-1}{I}_{0}^{-1}left(overrightarrow{r}right){nabla }^{-1 }left({I}_{+Delta f}^{sim}left(overrightarrow{r}right)-{I}_{-Delta f}^{sim}left(overrightarrow{ r}right)right)}{2Delta f} =frac{2pi }{lambda }frac{{nabla }^{-1}{I}_{0}^{ -1}left(overrightarrow{r}right){nabla }^{-1}left({I}_{+Delta f}^{mathrm{exp}}left(overrightarrow{ r}right)-{I}_{+Delta f}^{sim}left(overrightarrow{r}right)right)}{2Delta f}-frac{2pi }{ lambda }frac{{nabla }^{-1}{I}_{0}^{-1}left(overrightarrow{r}right){nabla }^{-1}left( {I}_{-Delt a f}^{mathrm{exp}}left(overrightarrow{r}right)-{I}_{-Delta f}^{sim}left(overrightarrow{r}right)right) }{2Делта f}end{масив}$$

(5)

т.еподобна на TIE актуализация на фазата, която взема предвид всичкинравнините на фокусиране могат да бъдат изчислени с помощта на израза

$$Delta varphi (overrightarrow{r})=frac{2pi }{Nlambda }{sum }_{n=1}^{N}frac{{nabla }^{- 1}{I}_{0}^{-1}(overrightarrow{r}){nabla }^{-1}left({I}_{Delta {f}_{n}}^{ exp}(overrightarrow{r})-{I}_{Delta {f}_{n}}^{sim}(overrightarrow{r})right)}{Delta {f}_{n} }.$$

(6)

Преди да добавите тази фазова актуализация към фазата на текущата оценка на извлечената вълнова функция, нейната величина е ограничена до максимална стойностϕмакстака нареченият праг на предсказване на фазата (PPT), чрез използване на експоненциална компресия за високи стойности на Δϕ(r), за да избегнете остър праг:

$$varphi left(overrightarrow{r}right)= left{begin{array}{ll}знакleft(varphi left(overrightarrow{r}right)right)frac {{varphi }_{max}}{2}left[2-expleft(frac{frac{{varphi }_{max}}{2}-left|varphi left(overrightarrow{r}right)right|}{frac{{varphi }_{max}}{2}}right)right]& if left|varphi left(overrightarrow{r}right)right|ge frac{{varphi }_{max}}{2} varphi left(overrightarrow{r} right)& if left|varphi left(overrightarrow{r}right)right|< frac{{varphi }_{max}}{2}end{array}right.$$

Използването на тази граница е важно, тъй като некохерентните приноси към сигнала и шума предотвратяват получаването на перфектно съвпадение между експерименталните и симулираните интензитети, причинявайки израза в скоби в уравнение. (6) практически никога не достига нула. Следователно непрекъснатото добавяне на ненулева актуализация към фазата би довело до различно поведение на алгоритъма за реконструкция.